Materialele cu caracter muzical si-au facut aparitia in Biblioteca Academiei inca din 1875, cand au fost achizitionate unele partituri, dar sala de lectura pentru consultarea lor functioneaza de la inceputul secolului.
Colectia, aproximativ 55000 de piese, are o mare valoare documentara, inregistrand opere fundamentale ale culturii muzicale clasice, compozitii simfonice, opere si operete, impresionante colectii de folclor, reflectand in ansamblu atat directiile dezvoltarii activitatii compozitorilor romani cat si preocuparile teoretice ale invatamantului muzical si ale criticii muzicale.
Se gasesc aici opere ale unor compozitori romani, cum ar fi T. Bajenaru, G. Bratianu, A. Castaldi, E. Caudella, G. Muzicescu, L. Wiest, George Enescu dar si opere ale unor compozitori straini de mare valoare- Beethoven, Berlioz, Chopin, Eduard Grieg, Handel, Liszt, Puccini, Rossini, Richard Strauss, Verdi etc.
Un loc aparte in cadrul colectiei ocupa manuscrisele de muzica religioasa, putin cercetate pana acum. Cabinetul de muzica dispune de asemenea de o bogata fonoteca in care se gasesc imprimate, intre altele, vocile unor personalitati ale stiintei si culturii romanesti, istoricul Nicolae Iorga, poetii Octavian Goga, Tudor Arghezi sau scriitorul Mihail Sadoveanu.